SIMMOx: Synthèse et dissolution par voie hydroxyde de MOX

Physique de l'état condensé, chimie et nanosciences

Synthèse et dissolution de SIMMOX homogènes préparés par voie hydroxyde

Thèse

La dissolution du combustible nucléaire usé constitue une première étape essentielle de son retraitement. La cinétique de dissolution des (U,Pu)

O2 (MOX) irradié constitue actuellement un frein à leur retraitement à l'échelle industrielle et nécessite donc une meilleure compréhension des mécanismes mis en jeux pour lever ce verrou industriel. Cependant, l'étude de la dissolution d'un combustible MOX irradié afin d'identifier et modéliser les différentes étapes et mécanismes associés se heurte à la forte radiotoxicité d'un tel matériau et de la représentativité des échantillons disponibles. Afin de simplifier ces études et d'établir des modèles représentatifs, de nombreux essais ont été réalisés sur des composés modèles (UO2 et MOX non irradiés, par exemple). Parmi eux, des composés SIMfuel (U,Pu)

O2 dopés jusqu'à 11 produits de fission visent à représenter la complexité chimique des combustibles irradiés. L'approche classique de fabrication de SIMfuel par mélange de réactifs en phase solide nécessite de frittage des pastilles de combustible à haute température (>1600°C). Afin de reproduire le comportement des produits de fission (réduction-oxydation, répartition, etc.) pour des combustibles irradiés à des températures plus faibles, une approche alternative a été développée en s'appuyant sur la synthèse d'oxydes par la voie hydroxyde. Cette méthode permet la précipitation simultanée et homogène de nombreux cations métalliques et d'abaisser significativement la température de frittage. Cette approche a déjà permis l'étude de SIMfuel intégrant des terres rares, des platinoïdes et du molybdène dans des conditions représentatives. Cependant, cette approche n'a encore jamais été mise en œuvre pour la synthèse de SIMfuel contenant à la fois du plutonium et l'ensemble des produits de fission pertinents pour l'étude de la dissolution.

L'objectif de cette thèse est de mettre en œuvre de telles synthèses, en s'appuyant sur les résultats récemment obtenus concernant la synthèse de MOx par voie hydroxyde. À cette fin, des SIMfuel seront synthétisés afin de représenter des combustibles de type MOx usés (SIMMOx). Pour représenter les différentes zones présentes dans le combustible usé, des SIMMOx avec différents ratios Pu/(U+Pu) seront considérés. Ces SIMMOx feront l'objet d'essais de dissolution pour caractériser leur comportement lors de cette étape.

Sciences Chimiques Balard (EDSCB)

Montpellier

Marcoule

Chimie des matériaux, chimie du nucléaire

01/10/2026

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