Modélisation moléculaire des interfaces air-eau et air-glace: adsorption de molecules d'intérêt[...]

Project Description

L'ammoniac (NH₃) est le gaz alcalin à l'état de traces le plus abondant dans l'atmosphère et joue un rôle central dans le contrôle du pH des nuages et des aérosols. C'est également un précurseur important des oxydes d'azote (N₂O), et ses interactions avec les gaz acides à l'état de traces sont des facteurs clés de la nucléation et de la formation d'aérosols secondaires dans la troposphère supérieure. Malgré cette pertinence, il manque encore une compréhension mécanistique unifiée de la manière dont le transfert de protons influence l'absorption du NH₃ sur la glace, en particulier le rôle des liaisons hydrogène et la formation d'enveloppes de solvatation à l'interface air-glace. De plus, le comportement des gaz à l'état de traces alcalins tels que le NH₃ à cette interface a reçu peu d'attention. Les études de co‑adsorption à des températures atmosphériques pertinentes sont rares et se sont largement concentrées sur les gaz acides. Le dioxyde de carbone (CO₂), par exemple, présente une absorption importante sur la glace, qui augmente fortement à mesure que les températures approchent du point de fusion en raison d'un désordre interfacial accru. Il est donc essentiel de comprendre l'absorption du CO₂ sur la glace en présence de NH₃ pour évaluer la contribution potentielle de la neige et de la glace au cycle du carbone. En chimie atmosphérique, la nature partiellement liquide de l'interface air‑glace a suscité un vif débat, notamment en ce qui concerne la validité de la description des réactions interfaciales à l'aide de la cinétique et des mécanismes en phase aqueuse. Étant donné la force des liaisons hydrogène influence fortement les interactions chimiques interfaciales, cet aspect sera également examiné.

Research Focus

Cette thèse vise à fournir une compréhension au niveau moléculaire qui complète les travaux expérimentaux en cours par nos collaborateurs Thorsten Bartels‑Rausch et Markus Ammann à PSI dans le cadre du projet IRP CETIMPAI. En utilisant une combinaison d'approches de simulation classique et quantique (CMD, AIMD, QM/MM, etc.) en collaboration avec Ivan Gladich (DiSPeA, Université d'Urbino), le projet étudiera la co‑adsorption d’ammoniac à l’interface air‑glace, résoudra ses interactions spécifiques avec les groupes OH pendants, et offrira une description moléculaire détaillée de la structure et de la dynamique interfaciale. En fonction de l’avancement de la recherche, le développement ou l’application de potentielles techniques d’apprentissage automatique pourrait également être envisagé.

Collaboration

Collaboration avec l'équipe de Markus Ammann (PSI, Villigen) et Ivan Gladich, Department of Pure and Applied Sciences (DiSPeA), Université d'Urbino 'Carlo Bo' (Italie).

Start Date & Funding

Début de la thèse : 01/10/2026

Website :

Funding category: Financement d'un établissement public Français

Candidate Requirements

Le candidat retenu aura une formation en chimie ou physique théorique et computationnelle, ou en chimie physique. Une solide formation en mécanique quantique et en méthodes de structure électronique est aussi un plus. Des compétences en programmation (par exemple en python) seront appréciées. Une expérience directe dans un ou plusieurs des domaines suivants est préférable et sera prise en compte :

• Expérience en simulations MD ou en chimie quantique QM
• Développement de méthodes en chimie théorique
• Des compétences en apprentissage automatique constitueraient également un atout supplémentaire

Requirements (English)

The successful applicant will have a background in theoretical and computational chemistry or physics, or physical chemistry. A solid background in quantum mechanics and electronic structure method is essential, and solid programming background (e.g. in python or Fortran) would be appreciated. First‑hand experience in one or more of the following fields is preferred and will be taken into account:

• Experience in MD simulations or QM chemistry
• Method development in theoretical chemistry
• Skills in machine learning would also be an added value.