Caractérisation des mécanismes radiolytiques dans les systèmes eau tritiée-zéolithe en conditio[...]

Description du sujet de thèse

Physique de l'état condensé, chimie et nanosciences

Domaine

Physique de l'état condensé, chimie et nanosciences

Sujets de thèse

Caractérisation des mécanismes radiolytiques dans les systèmes eau tritiée-zéolithe en conditions d'entreposage

Contrat

Thèse

Description de l'offre

L'exploitation des installations tritium de Valduc produit des effluents liquides faiblement tritiés, stockés sous forme adsorbée sur de la zéolithe 4A pour des raisons opérationnelles. La compréhension des mécanismes d'auto-radiolyse de cette eau confinée est essentielle pour optimiser l'entreposage.Plusieurs thèses ont déjà étudié ces mécanismes, en combinant expériences et modélisations. Les premiers travaux ont montré qu'en dessous de 13 % d'hydratation, les gaz radiolytiques H2 et O2 peuvent se recombiner dans la zéolithe. Les études suivantes, fondées sur des calculs DFT et de dynamique moléculaire, ont précisé les sites d'adsorption et la mobilité des gaz. Elles ont mis en évidence un seuil d'hydratation (13-15 %) au-delà duquel la diffusion des gaz devient très faible, cohérent avec l'arrêt expérimental de la recombinaison. Toutefois, ces simulations reposent sur des modèles idéalisés.La nouvelle thèse proposée vise à recentrer le projet sur l'expérimental afin de mieux coller aux conditions réelles d'entreposage. Elle commencera par une caractérisation détaillée de la zéolithe utilisée industriellement. Des réservoirs eau-zéolithe seront irradiés pour simuler l'effet du tritium, et analysés par RMN et éventuellement par Resonance Paramagnetique Electronique (RPE) pour détecter les espèces réactives. Les résultats expérimentaux pourront alimenter un modèle macroscopique (Monte Carlo Cinétique, KMC) également développé précédemment afin de prédire l'évolution du système et d'identifier des optimisations possibles pour le stockage. Le travail sera mené principalement au laboratoire NIMBE (CEA-CNRS) avec une collaboration en simulation à Besançon et des échanges réguliers avec le CEA Valduc.

Site

Valduc

Disponibilité du poste

01/09/2026

Personne à contacter par le candidat

Segard Mathieu CEADAM/DTRI//DTRI21120 Is-sur-Tille

Tuteur / Responsable de thèse

CHARPENTIER Thibault CEADRF/IRAMIS/NIMBE/LSDRMLaboratoire de Structure et dynamique par Résonance MagnétiqueDRF/IRAMIS/NIMBE/LSDRMCEA Saclay - Bât.125F-91191 Gif-sur-Yvette Cedex France33